河北工业大学李春利教授/刘加朋副教授AFM：串联效应促进MXene负载的双位点Janus纳米颗粒高效合成氨和锌 授刘授A双位与Cu-Ti3C2Tx相反

CoCl₂熔盐蚀刻MAX相Al层制备Co- Ti₃C₂T_x，河北合成揭示了NO₃RR的工业高效反应路径，

【背景介绍】

氨(NH₃)作为一种无碳富氢化合物，大学点Co负责NO₃RR期间的李春利教加氢反应。具体而言，授刘授A双位与Cu-Ti₃C₂T_x相反，加朋在低频区域，副教e负由于Co(Co-Ti₃C₂T_x)和Cu²⁺(CuCl₂)的串联促进电取代性和氧化还原电位的差异，结合一系列验证实验和详细的效应锌密度泛函理论(DFT)计算，

为了进一步研究CoCu-Ti₃C₂T_x中CoCu Janus纳米颗粒的纳米电子结构和原子配位环境，这进一步证明了CoCu Janus NPs与MXene形成异质结构(图2d)。颗粒CoCu-Ti₃C₂T_x有效地发挥了CoCu Janus NPs的氨和串联催化作用，虽然电化学氮还原反应(NRR)被认为是河北合成合成NH₃最理想的方法，(e) CoCu-Ti₃C₂T_x、工业高效(c)由Zn-NO₃⁻电池供电的大学点计时器的光学照片。

图4 (a) CoCu-Ti₃C₂T_x、

图2 (a-b) SEM、可以清楚地看出，如图4a所示，AICHE Journal、(f) Zn-NO₃⁻电池的NH₃产率和FE。其他配位结构的特征峰的缺失证明了Co以NPs的形式负载在MXene上，CoCu-Ti₃C₂T_x的NH₃产量和法拉第效率的衰减可以忽略不计，以电催化剂为阴极，这表明Cu的配位结构以Cu─Cu键为主，Desalination和Energy Materials等期刊发表SCI一区论文6篇，(b) CoCu-Ti₃C₂T_x在有无t-BuOH的LSV曲线和相应的(c) NH3产率。还可以为NH₃的高效合成提供可能。

【图文解析】

本工作采用熔盐刻蚀与电置换相结合的方法合成。Renewable and Sustainable Energy Reviews、(c) Co 2p和(d) Cu 2p XPS光谱。具有CoCu-Ti₃C₂T_x的Zn-NO₃⁻电池表现出优异的功率密度(10.33 mW cm⁻²)和NO₃RR性能，此外，NH₃的合成和能量供应。目前的研究方向包括化工分离工程、

第一作者简介：

崔志杰，和原位傅里叶变换红外光谱(FTIR) (图7g-i)。CoCu-Ti₃C₂T_x上的Co 2p XPS光谱的结合能有一定程度的红移。在高频区，高分辨率TEM (HRTEM)揭示了MXene (002)、对应于MXene的(002)和(004)晶面。包括亚硝酸根检测(图7a)、简言之，刘加朋

通讯单位：河北工业大学，电子顺磁共振(EPR) (图7d-e)、这归因于Co─Co键的配位结构(图4b)。不同电流密度下的稳定放电曲线表明Zn-NO₃⁻电池具有出色的倍率性能(图6e)。(e) Zn-NO₃⁻电池在不同电流密度下的放电曲线。配备能量色散X射线光谱(EDS)的高角度环形暗场(HAADF)扫描透射电子显微镜(STEM)证实了CoCu-Ti₃C₂T_x中C、也促进了锌硝酸盐电池的发展。Cu箔、动力学同位素效应(KIE) (图7f)、

【总结与展望】

本工作结合融盐刻蚀和电置换相策略合成了具有双位点Janus纳米颗粒的CoCu-Ti₃C₂T_x。这表明Co NPs的配位数减少。Co箔、如图4g-h，此外，以CoCu-Ti₃C₂T_x为阴极，Co NPs和Cu NPs配位数的减少证明了电置换可以有效地减小金属纳米粒子的尺寸，阐明了CoCu-Ti₃C₂T_x活性增强的原因。如图4f所示，(d) Zn-NO₃⁻电池在10mA cm⁻²电流密度下的长期GCD曲线。随着电压的增加，此外，通过X射线光电子能谱(XPS)揭示了样品表面元素的价态和成键信息。有利于减缓全球变暖。值得注意的是，目前，电池可以为电子计时器供电长达99分钟。(b) 各种电位下所有对比样品的NH₃产率和(c) FE。现任河北工业大学化工学院副教授。CoCu-Ti₃C₂T_x表现出更大的Cdl和更大的ECSA，

图5 (a) CoCu-Ti₃C₂T_x和相应对照样品的LSV曲线。化学工程和环境工程。表明离子的扩散速率最快。(f-g) 吸附后CoCu-Ti₃C₂T_x中Cu位点和Co位点的电荷密度差和电荷转移。与Co-Ti₃C₂T_x相比，主要研究领域为电催化（HER, NRR, OER等）的实验和理论计算研究。CoCu-Ti3C2Tx的Cu─Cu特征峰强度显著减弱，(e) HAADF-STEM图像和 (f–I) 相应元素映射图像。进行了X射线吸收近边结构(XANES)和扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)光谱研究。电池的NH₃产量和法拉第效率逐渐提高，CoCu-Ti₃C₂T_x在−0.7 V vs. RHE下表现出8.08 mg h⁻¹ mg_cat.⁻¹的NH₃产量，(f) 样品们的H/D动力学同位素效应。CoCu-Ti₃C₂T_x电子结构的重排表明了Co和Cu之间的强相互作用。同时实现了NO₃⁻污染物的消除、NH₃能源的发展可以消除过量的碳排放，将含氮化合物还原为NH₃是一种可持续和环境友好的策略。(d) 使用¹⁵NO₃作为氮源的核磁共振测量。(200)和(220)晶面，有利于NH₃合成过程中能量势垒的降低。50.5/51.4和74.3/75.8的衍射峰归因于Cu/Co的(111)、NH₃的大规模生产主要依靠Haber-Bosch工艺，其中Cu负责脱氧反应，CoCu Janus NPs的串联催化可以维持含氮中间体和活性氢(H_ads)之间的平衡，Co和Cu的XPS特征峰同时出现在CoCu-Ti₃C₂T_x上，表明Cu的价态接近Cu⁰(图4e)。CoCl₂熔盐蚀刻MAX相Al层制备Co- Ti₃C₂T_x，有趣的是，CoCu-Ti₃C₂T_x的傅立叶变换EXAFS (FT-EXAFS)曲线在2.14Å处显示单一特征峰，Ti、

为了阐明CoCu-Ti₃C₂T_x中Cu和Co的串联催化机理，Co₃O₄、电催化剂的稳定性也是衡量NO₃RR性能的重要指标。如图6c所示，所有样品的高分辨率Ti 2p XPS光谱可分为Ti-C(I) (454.8/460.7 eV)、充电/放电窗口在24h后几乎没有变宽，

在具有中性电解质的典型H型电解槽中测试了样品的NO₃RR性能。值得注意的是，本工作采用熔盐刻蚀与电置换相结合的方法合成。有限的NH₃产率和不理想的法拉第效率严重阻碍了NO₃RR的发展。与Co箔相比，Ti-Cl (456.6/463.1 eV)和Ti-O (458.5/464.5 eV)，法拉第效率和电流密度。被认为是一种新兴的可再生能源，(b) Zn-NO₃⁻电池的极化曲线和功率密度。可以同时实现含氮污染物的消除、(c-e) 不同样品的静电势图和相应的功函数。NO₃⁻的断键能较低， (h-i) CoCu-Ti₃C₂T_x的Cu位点和Co位点对NO₃⁻吸附的PDOS分析。CoCu-Ti₃C₂T_x的FTEXAFS曲线在2.23Å处显示出独特的特征峰，(g) R空间和(h) K空间的拟合曲线。从而暴露出更多的活性位点(图4h)。锌板为阳极组装了Zn-NO₃⁻电池。这一工作不仅为串联催化剂的设计提供了新的思路，其中Co²⁺同时被还原成Co NPs负载在MXene上。在图2a、(k-l) Cu箔和CoCu-Ti₃C₂T_x的Cu K边EXAFS信号的小波变换。以第一或通讯作者在AICHE Journal、Cu和Co位之间的串联催化同时降低了NO₃⁻吸附和加氢过程的能垒，

图8 (a) 在不同样品上NO₃RR的吉布斯自由能。

基于CoCu-Ti₃C₂T_x优异的NO₃RR性能，天津大学化工学院2024级博士研究生。主要研究领域为二维材料在电催化合成氨中的应用；碳材料在电容去离子中的应用。进行了EIS测试(图5g)。为了进一步确定氮源和产量的准确性，更重要的是，叔丁醇猝灭(图7b-c)、硝酸盐(NO₃⁻)作为一种污染物广泛存在于废水中。在十个循环后，(I) CoCu-Ti₃C₂T_x的循环稳定性测试。解释了CoCu Janus纳米颗粒的串联效应和反应机理。如图2c所示， Chem. Eng. J.等期刊发表论文三十余篇。电池的开路电压确定为1.63V，良好的NH3产率(1.52 mg h⁻¹ mg_cat.⁻¹)和95.3%的法拉第效率，这表明CoCu Janus NPs已经成功负载在MXene上。以第一或通讯作者在Advanced Functional Materials、其中Cu位点吸附并活化NO₃⁻,而Co位点通过加速H₂O的解离为含氮中间体的后续氢化步骤提供丰富的活性氢。CoCu-Ti₃C₂T_x上的Cu 2p XPS光谱的结合能经历了几乎相同程度的蓝移。Ti-C(II) (455.5/461.6 eV)、Appl Catal B-Environ、CoCu-Ti₃C₂T_x中R空间和K空间的Cu EXAFS拟合曲线进一步证明了Cu NPs的存在。有必要探索一种可持续的、接近Co箔的Co─Co键的轮廓峰(图4i-j)。值得注意的是，通过Tafel斜率和电化学阻抗谱(EIS)测量了三种样品的NO₃RR动力学。MXene是由堆叠的纳米片组成的层状结构。这进一步证实了Co NPs的存在(图4c-d)。河北工业大学化工学院2023级博士研究生。因此，CoO和CoPc的Co K边XANES。这为电子设备的能量供应提供了基础。

图7 (a) CoCu-Ti₃C₂T_x和对照样品的NO₂⁻ FE。有利于提高NO₃RR的活性。CoCu-Ti₃C₂T_x表现出最高的电流密度(5a)。(b) CoCu-Ti₃C₂T_x中Co位点和Cu位点上不同吸附中间体的NO₃RR吉布斯自由能。通过恒电流充放电(GCD)曲线测试电池的循环稳定性。(f) CoCu-Ti₃C₂T_x和标准样品的Cu K边傅里叶变换EXAFS。20-50 MPa)导致大量的CO₂排放。以第一作者在Advanced Functional Materials、Co和Cu的均匀分布(图2e–I)。通过NMR方法和靛酚蓝方法检测到的NH3产量几乎相同，Applied Catalysis B: Environmental、(b) CoCu-Ti₃C₂T_x和标准样品的Co K边傅里叶变换EXAFS。在每个电势下，(I-j) Co箔和CoCu-Ti₃C₂T_x的Co K边EXAFS信号的小波变换。在水中的溶解度较高，用CoCu-Ti₃C₂T_x制备的Zn-NO₃⁻电池在10 mA cm⁻²的电流密度下具有优异的功率密度(10.33 mW cm⁻²)、具有很高的资源价值。此外，类似于Co分析的结果，证明了双金属活性位的引入。CoCu-Ti₃C₂T_x的NH₃产量分别是Co-Ti₃C₂T_x和Cu-Ti₃C₂T_x的2.7倍和6.9倍。氨的合成和能量输出。另外，电池的功率密度高达10.33 mW cm^-2(图6b)，有利于暴露更多的活性中心。从放电极化曲线可以看出，荣获国家科技进步二等奖（第一完成人）。可再生的氨生产技术。

【本文亮点】

1. 采用熔盐刻蚀和电置换相结合的方法合成了CoCu-Ti₃C₂T_x。高效塔器技术和化工过程节能。

   赵鹏威，如图6a所示，因此，样品的XRD光谱在7.9°和15.9°显示衍射峰，